真新镇的少年年满10岁之后，就可以得到训练神奇宝贝的资格。10岁的少年小智（松本梨香 配音）以成为最厉害的神奇宝贝训练大师为目标，即将踏上了修行之旅。小智因为早上赖床迟到，险些失去挑选神奇宝贝的资格，无奈下他领走了一只被挑剩下的神奇宝贝——皮卡丘（大谷育江 配音）。皮卡丘又名电气鼠，虽然长相可爱，但性格含羞内向却又不亲近人类，稍有不满就乱放电电人，暴躁的脾气让小智吃尽了苦头。大木博士把神奇宝贝图和宝贝球作为践行礼物送给了小智。在小智和皮卡丘的前方，神奇宝贝的世界有许多谜题和探险在等着他们，迎接他们的到底是光明还是黑暗，小智能否如愿成为神奇宝贝大师呢？

小智（松本梨香 配音）一行人在海上遇见了危险的风暴，流落到了橘子群岛中的亚西亚岛上，这里即将举行热闹的大型庆典，而小智在意外之中遇见了庆典的圣女弗卢拉（平松晶子 配音）。弗卢拉选中了小智作为庆典的“指挥者”，他的任务是前往三圣岛，找到隐藏在岛上的玻璃球。只有集齐三颗玻璃球，才能够正式开启庆典。

　　全人類がニャいた！？　　「次にくるマンガ大賞2023WEB マンガ部門2位」を受賞した話題のSNSマンガ、ついにTVアニメ化！　　ごく普通のサラリーマンだったのに、ある日突然、ねこに転生してしまったおじさん。　　人間の言葉も話せなくなり道端で困っていると、そこへ通りかかったのは、　　おじさんが勤めている会社の社長だった。厳しい性格で知られていた社長だったが、　　可愛らしいねこ（正体はおじさん）を目にしたとたん、態度が一変し…！？　　正体がバレないようふるまうおじさんと、　　ねこに「プンちゃん」と名付けて溺愛する社長の、愉快でシュールなハッピーライフがスタート！

　　本片改编自同名漫画，讲述了父亲被神秘的组织杀死的照朝，为了将99把“恶魔之钥”全部破坏，以父亲留下的话为线索继续着收集钥匙的旅程。赌上了伙伴们全员的性命，超极限的死亡游戏！与恶魔拼上性命的最终决战开始了！

故事承接《鬼灭之刃 柱训练篇》。